Decca a souhaité rendre hommage pour la première fois à un artiste au profil atypique. Si son activité de concert reste orientée vers le répertoire traditionnel comme l'attestent les concertos de Brahms et Berg enregistrés en public à Paris (CD4), il s'oriente vers des choix plus personnels pour l'enregistrement de ses disques. D'abord Paganini, avec les deux premiers concertos enregistrés en 1966, puis des pièces rares pour violon et piano datant de l'année suivante (CD1). En 1968, Gitlis se consacre à Saint-Saëns et un de ses trois concertos, auquel s'ajoutent des pages plus rarement jouées comme le Morceau de concert op.62 et le Caprice en ré majeur. Avec le Polonais Wieniawski, il choisit en 1971 un pur héritier de Paganini, dont les deux concertos n'ont d'autre but que de mettre en évidence la virtuosité du soliste par l'accumulation de difficultés techniques (CD3). 1976 sera l'année de l'enregistrement du cheval de bataille de tout violoniste, celui des 24 Caprices pour violon seul de Paganini (CD2). Quant au dernier disque du coffret (CD5), il illustre le répertoire populaire de bis célèbres.